지하수소 저장을 위한 물리‑기반 신경망: 열역학 제약을 결합한 흡착 예측 모델

본 논문은 지하수소 저장(Underground Hydrogen Storage, UHS)의 핵심 과제인 “수소 흡착‑탈착 메커니즘”을 정량적으로 예측하기 위한 새로운 데이터‑기반 모델링 프레임워크를 제시한다. 서론에서는 전 세계적인 탈탄소화 흐름 속에서 대규모 에너지 저장 수단으로서 UHS의 중요성을 강조하고, 특히 점토·셰일·석탄과 같은 미세입자 매질이 보여주는 높은 흡착 용량과 복잡한 물리‑화학적 특성이 기존 실험·모델링 접근법으로는 충분히 포착되지 못함을 지적한다. 이후 이론적 배경으로, 흡착 평형을 기술하는 통계역학적 기초(그랜드 포텐셜, 화학 퍼텐셜, 분배함수)와 고전적인 등온선 모델(헨리, 랭뮤어, 프루드리히, BET, 템킨 등)을 정리한다. 각 모델이 갖는 파라미터와 물리적 의미를 명시하고, 특히 온도 의존성을 설명하기 위해 Van’t Hoff와 Clausius‑Clapeyron 관계를 도입한다. 이러한 이론은 이후 PINN 손실함수에 직접 삽입될 근거를 제공한다. 데이터 섹션에서는 1,987개의 수소 등온선(압력 0‑200 bar, 온도 0‑90 °C)과 224개의 특성 흡착량을 포함한 종합 데이터베이스를 구축했다. 원시 데이터는 광물학적 조성, BET 표면적, 미세공극 부피, 점탄성, 수분 함량, 유기탄소 함량 등 7가지 카테고리로 분류되었으며, 이를 기반으로 62개의 파생 변수(예: 표면 에너지, 이소열, 포화 용량 추정치 등)를 자동 생성하는 물리‑정보 피처 엔지니어링 파이프라인을 설계했다. 모델링 파트에서는 Residual Network와 Multi‑Head Attention을 결합한 딥 아키텍처를 채택하고, 손실함수를 다음 네 요소로 구성했다. ① 데이터 재구성 오차(Mean Squared Error), ② 포화 한계 위반 패널티(예측값이 Q_max을 초과하면 큰 손실 부여), ③ 압력에 대한 단조성 위반 패널티(음의 기울기 발생 시 손실 가중치 부여), ④ 온도‑압력 상관성 위반 패널티(Van’t Hoff 및 Clausius‑Clapeyron 관계 기반). 이러한 제약을 동시에 학습하기 위해 3단계 커리큘럼 학습을 도입했으며, 초기 단계에서는 순수 데이터 오차 최소화, 중간 단계에서는 단조성 제약, 최종 단계에서는 포화·열역학 제약을 순차적으로 강화한다. 불확실성 정량화를 위해 구조가 서로 다른 10개의 모델을 앙상블하고, 각 모델의 출력에 온도 스케일링(post‑hoc temperature scaling)을 적용해 예측 구간 커버리지를 95 % 수준으로 보정하였다. 테스트 셋(전체 데이터의 20 %)에 대한 성능은 R² = 0.9544, RMSE = 0.0484 mmol g⁻¹, MAE = 0.0231 mmol g⁻¹이며, 98.6 %의 경우 압력‑단조성을 만족하고, 음의 비물리적 예측은 전혀 관찰되지 않았다. 비교 실험에서는 동일 데이터에 대해 최적화된 랜덤 포레스트와 전통적인 회귀 모델을 적용했으며, 특히 “리튬‑리튬 제외”(Leave‑One‑Lithology‑Out) 검증에서 PINN이 10‑15 % 높은 R²와 낮은 RMSE를 기록했다. 이는 열역학 제약이 서로 다른 암석군 사이에서도 전이 가능함을 의미한다. 논의에서는 (1) 물리‑제약 기반 손실함수가 모델의 일반화 능력을 크게 향상시킨 점, (2) 62개의 파생 변수가 고전 이론 파라미터와 직접 연결돼 해석 가능성을 제공한 점, (3) 앙상블·스케일링 기법이 불확실성 정량화에 효과적이었다는 점을 강조한다. 또한, 현재 모델은 단일 성분 수소 흡착에 초점을 맞추었지만, 다중 가스 경쟁 흡착, 사이클링(주입‑회수) 시뮬레이션, 그리고 분자 수준 시뮬레이션(GCMC, MD)과의 연계가 가능하다는 확장성을 제시한다. 결론적으로, 본 연구는 고전 흡착 이론과 최신 딥러닝을 융합한 물리‑정보 신경망이 지하수소 저장 평가에 필요한 정확하고 물리적으로 일관된 예측을 제공함을 입증한다. 향후 연구에서는 현장 데이터와의 통합, 장기 사이클링 모델링, 그리고 실시간 운영 의사결정 지원 시스템에의 적용을 목표로 할 예정이다.